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  在同一聚合物中一起完成高开裂强度、高模量和高耐性，是高分子资料规划中长期未解的中心难题。进步聚合物强度与模量一般依赖于引进刚性构筑基元或进步交联密度，但这些战略会显着约束链段运动，使资料在模量增强的一起耐性急剧下降，乃至变脆导致强度下降；相反，添加柔性链段虽能进步延展性和能量耗散才能，却往往削弱资料的强度和模量。针对这一结构–功能对立，吉林大学超分子结构与资料全国重点实验室孙俊奇教授课题组立异性地构筑出强韧且可变形的纳米相区，经过刚柔并济的分子结构规划，成功制备了兼具超高强度（103.7 MPa）、高模量（2.5 GPa）和高耐性（36.1 MJ/m³）的可逆交联塑料（PA-PU）。这一立异性构筑战略为强度–模量–耐性协同进步供给了可行途径，为高功能塑料的规划拓荒了新途径。

  PA-PU塑料由刚性聚酰胺链段与柔性聚脲链段共聚而成（图1a）。其间，酰氯封端的聚酰胺由双(4-(3-氨基苯氧基)苯基)甲酮与对苯二甲酰氯缩聚得到；氨基封端的聚脲则由氨基官能化聚丙二醇、六亚甲基二异氰酸酯和己二酰肼聚合制备。选用简洁的溶液浇铸法即可制备出黄色通明的PA-PU塑料薄膜（图1b）。在室温下，PA-PU展现出超高的屈从强度（103.7 MPa）和高的杨氏模量（2.5 GPa）；屈从后出现典型的冷拉行为，开裂伸长率到达48.5%，耐性高达36.1 MJ/m³（图1c）。在80 °C下，PA-PU仍坚持79.0 MPa的高屈从强度；在-20 °C下，PA-PU的开裂强度逐渐进步至122.5 MPa。DSC测验显现，PA-PU的玻璃化转变温度高达189.2 °C（图1d）。

  作者经过TEM对PA-PU塑料的微观结构能够进行了表征。如图2a(i)所示，TEM图画中的亮球状区域对应柔性PU链段经氢键交联构成的纳米相区，均匀涣散于刚性PA基体中，均匀尺度为17.3 ± 1.5 nm。拉伸后，这些本来呈球形的纳米相区沿拉伸方向产生形变，呈椭圆状（图2a(ii)）。如图2b所示，在外力作用下，纳米相区经过形变翻开可逆交联位点并完成高效能量耗散，然后显着进步了PA-PU塑料的耐性。与不含有柔性链段的PA塑料比较，PA-PU塑料具有与PA类似的模量，但强度和耐性更高；跟着柔性PU链段长度添加，资料的强度和模量会下降，而耐性则显着进步（图2c）。TEM成果进一步标明，经过调控柔性PU链段的长度，可有用调控纳米相区的尺度（图2d-e），证明PA-PU中的纳米相区源于氢键交联的柔性PU链段。

  PA-PU塑料表现出杰出的化学稳定性（图3）。将其别离浸泡于纯水、1 M HCl和1 M NaOH溶液中24 h后，质量改变均不超越3%，并可在枯燥后康复至初始质量（图3a）。将PA-PU塑料从上述水溶液中取出后，未经枯燥直接进行力学功能测验，塑料的屈从强度和模量简直未产生显着的改变，而开裂伸长率略有进步（图3b）。此外，PA-PU在乙醇、正己烷、丙酮和乙酸乙酯中浸泡24 h的溶胀率均小于7%，并可在枯燥后彻底康复其初始质量及力学功能（图3c-d）。这种优异的化学稳定性源于PA-PU的共同微观结构：刚性链段之间的π–π相互作用促进链段严密堆积，使氢键限域于由刚性链段构建的细密疏水微环境中，然后显着按捺水溶液和有机溶剂的浸透，赋予PA-PU塑料优异的化学稳定性。

  图3. PA-PU的化学稳定性。(a) PA-PU塑料在水、1 M HCl和1 M NaOH水溶液中浸泡24 h和枯燥后的质量改变。(b) PA-PU塑料在不同水溶液中浸泡24 h后，未经枯燥状态下的应力-应变曲线。(c) PA-PU塑料在乙醇、丙酮、正己烷和乙酸乙酯中浸泡24 h后经过枯燥后的质量改变。(d) PA-PU塑料在各种有机溶剂中浸泡24 h，经60 °C枯燥后的应力-应变曲线。

  作者将多层碳纤维布浸渍在PA-PU的N,N-二甲基乙酰胺(DMAc)溶液中，在溶剂蒸发后制得了PA-PU/CF复合资料（图4a）。PA-PU/CF的曲折强度和曲折模量别离为228.9 MPa和25.3 GPa，其拉伸强度和拉伸模量别离为529.2 MPa和33.6 GPa，这些数值均高于商品化环氧树脂基的碳纤维复合资料epoxy/CF（图4b-c）。室温下的冲击测验标明，1-PA-PU/CF被突破时的最大抗冲击力为801.1 N，出现耐性开裂；比较之下，1-epoxy/CF的最大抗冲击力仅为650.7 N，且产生脆性开裂（图4d-e）。在-20 °C的低温条件下，1-PA-PU/CF的最大抗冲击力进一步升高至840.2 N，并仍坚持耐性开裂；而1-epoxy/CF的最大抗冲击力下降为283.1 N，仍旧表现为脆性开裂（图4f-g）。如图4h所示，不管在室温仍是低温条件下，PA-PU/CF的抗冲击能均显着高于epoxy/CF。综上，PA-PU/CF复合资料相较于传统环氧树脂基碳纤维复合资料展现出更优异的力学功能和显着地增强的低温抗冲击才能。

  因为PA-PU塑猜中存在很多的氢键相互作用，其可在加热条件下完成再加工使用。如图5a所示，将PA-PU切成毫米尺度的碎片，在140℃下热压30分钟后即可从头取得PA-PU塑料。两次热重塑后，资料的应力-应变曲线简直与原始样品的曲线堆叠，标明PA-PU塑料具有十分超卓的再加工功能（图5b）。此外，得益于PA-PU可在DMAc中溶解的特性，PA-PU/CF复合资料可完成溶剂辅佐的收回使用（图5c）。使用收回得到的PA-PU和碳纤维布，可从头制备PA-PU/CF复合资料，且经过三次循环后，复合资料的力学功能坚持不变（图5d），标明其具有杰出的可收回功能。

  图5. PA-PU塑料的再加工及PA-PU/CF复合资料的收回使用。(a) PA-PU塑料的再加工进程图。(b)原始及两次再加工后PA-PU塑料的应力-应变曲线。(c) PA-PU/CF复合资料的收回进程图。(d)原始及三次收回后PA-PU/CF复合资料的应力-应变曲线。

  综上，孙俊奇教授团队提出了“强韧且可变形的纳米相区”规划理念，制备了兼具超高强度、模量与耐性的可逆交联PA-PU塑料。在外力作用下，纳米相区经过形变翻开可逆交联位点完成高效耗散能量，然后赋予了可逆交联塑料优异的耐性。PA-PU塑料还具有优异的化学稳定性与可再加工功能，为开发高功能可继续塑料及其纤维复合资料供给了新的思路。该作业以“Robust yet Deformable Nanodomains for Super-Strong and Ultra-Tough Reversibly Cross-linked Plastics”为题宣布在期刊《National Science Review》上（DOI: 10.1093/nsr/nwaf512），吉林大学博士生陶承亮为本文榜首作者，吉林大学教授孙俊奇为本文通讯作者。

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